Navegando por Autor "Bresciani, Laís"

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    Desenvolvimento de eletrodos à base de nanotubos de Ti/TiO2 modificados com Pt, Pd e BiVO4 para aplicação na conversão fotoeletrocatalítica de biometano e biogás em hidrogênio
    (2024-01) Bresciani, Laís; Stülp, Simone; http://lattes.cnpq.br/1793007242678493; Rocha, Tatiana Louise Avila De Campos; Lora, Priscila Schmidt; Hoehne, Lucélia
    A conversão fotoeletrocatalítica de biometano/biogás empregando materiais semicondutores surge como uma alternativa promissora para a produção de H2 verde, combustível renovável alternativo aos combustíveis fósseis. Neste trabalho, nanotubos de TiO2 (Nts-TiO2) foram preparados por anodização eletroquímica e posteriormente modificados com nanopartículas de Pt e Pd através de deposição eletroquímica usando a técnica de voltametria cíclica, e com BiVO4 através de deposição térmica. Suas características morfológicas, de composição e cristalinidade foram avaliadas por microscopia eletrônica de varredura (MEV), espectroscopia de energia dispersiva (EDS) e difração de raios X (DRX). Métodos de voltametria de varredura linear, cronoamperometria e espectroscopia de impedância eletroquímica (EIE) foram utilizados para avaliar a atividade fotoeletrocatalítica dos eletrodos. Verificou-se que a introdução de Pt e Pd sobre os Nts-TiO2 levou à formação de eletrodos que apresentam excelentes propriedades de separação e transferência das cargas fotogeradas. Na presença de metano, as densidades de corrente obtidas são ainda maiores, cerca de 2,23 e 2,95 vezes maior para os eletrodos de NtsTiO2/Pt e Nts-TiO2/Pd, respectivamente, em relação aos Nts-TiO2 puro, confirmando a capacidade do CH4 servir como um eliminador de lacunas, sendo que os processos de recombinação dos pares de e- /h+ são provavelmente inibidos por sua presença, levando a uma fotocorrente mais elevada. A quantidade máxima de H2 obtido a partir da conversão fotoeletrocatalítica do metano seguiu a ordem: 120,7, 304,7 e 393 mmol cm-2 de H2 para os eletrodos de Nts-TiO2, Nts-TiO2/Pt-4 e Nts-TiO2/Pd-20, respectivamente, mostrando claramente a contribuição positiva das nanopartículas metálicas eletrodepositadas na superfície dos Nts-TiO2. Em relação à conversão fotoeletrocatalítica do biogás, uma redução na quantidade de H2 foi observada devido à menor quantidade de CH4 presente na mistura do biogás e às reações adicionais de redução do CO2 presente na mistura. Diferentemente do que foi observado para os eletrodos modificados com Pt e Pd, a deposição térmica de BiVO4 resultou em uma diminuição da atividade fotoeletrocatalítica deste material em relação ao NtsTiO2 puro devido à formação de uma barreira de BiVO4 sobre os nanotubos de TiO2 e pela ausência de uma nanoestrutura cristalina adequada na heterojunção n-n do TiO2 nanoestruturado com BiVO4. Com isso, observou-se uma redução de 18,5 vezes na quantidade de H2 produzido, sendo este material considerado inviável para as reações fotoeletrocatalíticas. Esses resultados são extremamente relevantes na busca por materiais semicondutores eficientes para aplicações fotoeletrocatalíticas, especialmente na conversão de biometano e biogás em hidrogênio verde.
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    Desenvolvimento e caracterização de eletrodos modificados para aplicação em fotoconversão de CO2
    (2017-02) Bresciani, Laís; Stülp, Simone; http://lattes.cnpq.br/1793007242678493
    Em decorrência dos danos ambientais causados pela emissão do CO2, é necessário desenvolver alternativas eficientes para reduzir a concentração de CO2 na atmosfera, ou mesmo convertê-lo em novos produtos de valor agregado. Por isso, pesquisas estão sendo realizadas com o intuito de buscar novas técnicas para conversão e redução de CO2 na atmosfera. O objetivo deste trabalho é desenvolver e caracterizar eletrodos nanoestruturados de titânio para utilização em fotocatálise (FC) e fotoeletrocatálise (FEC) na fotoconversão de CO2 a produtos com potencial energético. Os nanotubos (NTs) de Ti/TiO2 foram preparados por oxidação anódica em placa de titânio seguido de calcinação em mufla a 450 ºC por 30 minutos. O eletrodo de Ti/TiO2 modificado com CuO foi preparado através de deposição eletroquímica de filmes de CuO conduzida numa solução eletrolítica constituída por sulfato de cobre 0,4 M e ácido lático a 3 M. Após, foi realizada a caracterização dos semicondutores através da análise morfológica por meio de Microscopia Eletrônica de Varredura (MEV) e análise de Espectroscopia de Energia Dispersiva (EDS) para identificar qualitativamente a composição dos semicondutores, além de análises eletroquímicas por voltametria linear para verificar a fotoatividade dos eletrodos. Além disso, foram realizadas análises de FC e FEC sob irradiação UV-Vis contendo dióxido de carbono dissolvido por borbulhamento de gás CO2 para analisar a redução do CO2, sendo que a quantificação do CO2 dissolvido foi monitorada por carbono inorgânico (IC) e carbono orgânico (OC) dissolvido. Ao analisar os resultados obtidos na caracterização dos eletrodos pode-se concluir que após o processo de oxidação anódica houve a formação de nanotubos de Ti/TiO2 sobre a placa de Ti e que após a modificação dos nanotubos de Ti/TiO2 com nanopartículas de CuO houve o recobrimento dos nanotubos com nanopartículas de CuO. A composição dos eletrodos de Ti/TiO2-NTs e Ti/TiO2/CuO foi confirmada através da análise de EDS, sendo que o eletrodo de Ti/TiO2-NTs é composto de 65% de Ti e 35% de O2 e o eletrodo de Ti/TiO2/CuO é composto por 76,11% de Cu, 12,84% de O2 e 11,05% de Ti. A análise de fotocorrente claro e escuro dos eletrodos de Ti/TiO2-NTs e Ti/TiO2/CuO indica que o Ti/TiO2-NTs possui boa fotoatividade enquanto catalisador para redução de CO2 e que o Ti/TiO2/CuO é uma boa opção na fotorredução do CO2 dissolvido. Através das análises de fotoconversão do CO2 por meio das técnicas de FC e FEC pode-se concluir que houve a redução do IC e o aumento da concentração de OC em solução, ou seja, houve a redução e a fotoconversão do CO2 dissolvido a outros produtos possivelmente gasosos. Além disso, percebe-que que ao utilizar o semicondutor Ti/TiO2-NTs a técnica da FEC é mais eficiente do que a técnica de FC na fotorredução e na fotoconversão do CO2. Ao utilizar o eletrodo de Ti/TiO2 modificado com CuO ocorre um maior aumento na concentração de OC para a técnica de FC, o que indica que o Ti/TiO2/CuO possui melhor fotoatividade na conversão do CO2 a outros compostos possivelmente gasosos.
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    Estudo da conversão fotoeletrocatalítica de biometano e CO2 em biohidrogênio e outros produtos combustíveis
    (2018-10) Bresciani, Laís; Stülp, Simone; http://lattes.cnpq.br/1793007242678493
    A produção de energia tornou-se uma grande preocupação mundial devido ao esgotamento dos combustíveis fósseis e aos problemas ambientais relacionados com as emissões antropogênicas de gases de efeito estufa, que estão alterando o equilíbrio natural do meio ambiente e causando diversas mudanças ambientais globais, cuja extensão ainda é incerta. Nesse contexto, a conversão de biometano e CO2 em hidrogênio e outros produtos combustíveis através da fotoeletrocatálise tornou-se uma estratégia altamente promissora na busca por opções energéticas renováveis. Com isso, este trabalho descreve a síntese e caracterização de materiais semicondutores para aplicação na conversão eletrocatalítica, fotocatalítica e fotoeletrocatalítica de biometano e CO2 em hidrogênio e outros produtos combustíveis. Na primeira parte do trabalho, investigou-se a conversão eletrocatalítica, fotocatalítica e fotoeletrocatalítica de biometano em hidrogênio sobre um semicondutor nanoestruturado de Ti/TiO2. A caracterização morfológica do semicondutor demonstrou que, após a síntese houve a formação de nanotubos de TiO2 na superfície do Ti, com diâmetro interno médio de 90,3 nm. A composição do semicondutor foi confirmada através da análise de espectroscopia de energia dispersiva, sendo que o peso por porcentagem de cada elemento foi de 58,8% de Ti e 41,2% de O2. A adsorção do metano na superfície do Ti/TiO2 foi confirmada através da análise de FTIR e esse resultado é de extrema relevância, uma vez que, após a excitação, os elétrons e lacunas da superfície do semicondutor podem interagir com as moléculas adsorvidas, resultando na sua redução e/ou oxidação. A fotoatividade do semicondutor para reações fotoeletrocatalíticas foi analisada através de ensaios de fotocorrente, cronoamperometria e espectroscopia de impedância eletroquímica. Através das análises eletroquímicas, pode-se observar que sob irradiação ultravioleta há uma maior separação dos pares e-/h+ fotogerados, o que comprova a fotoatividade dos nanotubos de Ti/TiO2 enquanto catalisador para as reações fotoeletrocatalíticas. Após a caracterização, a atividade fotoeletrocatalítica do semicondutor de Ti/TiO2 nanoestruturado foi avaliada através de experimentos de conversão de biometano em hidrogênio, onde obteve-se uma produção de 4,42±0,079 mmol h-1 de H2 com o uso da fotoeletrocatálise. Na segunda parte do trabalho, realizou-se a modificação superficial do eletrodo de Ti/TiO2 por deposição eletroquímica de óxido de cobre, em diferentes temperaturas (25oC e 65oC), e sua aplicação na conversão fotoeletrocatalítica de CO2 e biogás em produtos de interesse energético. As diferentes temperaturas de deposição de óxido de cobre resultaram na formação de diferentes formas geométricas na superfície dos nanotubos de Ti/TiO2 e em diferentes atividades fotoeletrocatalíticas. A conversão fotoeletrocatalítica em Na2SO4 0,1 M com aplicação de -0,1V e irradiação UV resultou na formação de acetona, metanol e metano a partir de CO2 e acetona, etanol e hidrogênio a partir de biogás, sendo que a produção de acetona foi maior para o semicondutor sintetizado a 65oC, enquanto que a produção de metanol e de etanol foi maior para o semicondutor a 25oC. Esses resultados indicam a maior atividade fotoeletrocatalítica para o semicondutor de Ti/TiO2/óxido de cobre sintetizado a 65oC, pois sua utilização levou a formação de produtos que exigem um maior número de elétrons na reação. Esses resultados são extremamente relevantes, uma vez que contribuem na busca por opções energéticas viáveis, de baixo impacto ambiental e que garantam o fornecimento de energia.